Capitán del Ejército brasileño, se hizo famoso en enero de 1969 por desertar del 4.º Regimiento de Infantería con 63 fusiles automáticos, ametralladoras y municiones. Carlos Lamarca fue uno de los comandantes del grupo guerrillero urbano Vanguardia Popular Revolucionaria (VPR). Sus hazañas inspiraron leyendas, filmes y libros. Hijo de un zapatero, estudió en el Colegio Militar y en la Academia Militar de Agulhas Negras, donde se destacó por su disciplina y por su eximia puntería. Poco antes de abandonar el Ejército, había sido elegido para entrenar a cajeros de un banco en enfrentar las acciones armadas de la izquierda, actividad informada por las principales revistas del país, lo que llamó más la atención cuando se adhirió a la guerrilla. Fue uno de los líderes de izquierda más intensamente perseguidos por la represión, con fotografías en los carteles de buscados.
En 1966, aún como teniente, actuando como oficial de día, permitió la fuga de prisión del coronel nacionalista Jefferson Cardim. Esa sospecha le valió la primera averiguación policial-militar. Juntamente con la VPR, defendía que la revolución debía tener desde el inicio carácter socialista, repudiando la política de liberación nacional defendida por Carlos Marighella. Fue uno de los promotores de la fusión de la VPR con el Colina (Comando de Liberación Nacional), que resultó en la Vanguardia Armada Revolucionaria-Palmares (VARPalmares). Los movimientos en que participó se especializaron en las invasiones a cuarteles y en acciones espectaculares, como la toma de la caja de seguridad del ex gobernador Adhemar de Barros, donde había 2,4 millones de dólares, y en los secuestros de diplomáticos extranjeros para la liberación de prisioneros políticos.
En septiembre de 1969, Lamarca lideró una disidencia dentro de la VARPalmares que adoptó el antiguo nombre VPR. En la nueva organización, una de las figuras destacadas fue Ladislau Dowbor que, con el nombre clave Jamil, creó una política de propaganda armada y buscó combinar las teorías económicas de Andre Gunder Frank con las tesis antiimperialistas de Frantz Fanon. A mediados de 1970, la escuela de guerrilleros que Lamarca dirigía en la región del Valle del Ribeira, próximo al litoral sur de São Paulo, fue descubierta por la represión y él comandó una fuga espectacular y particularmente humillante para el Ejército, al emprender una desconcertante maniobra para despistarlo que impuso pesadas bajas al enemigo.
Estaba casado con Marina Lamarca, que se exilió en Cuba con sus dos hijos antes de que su marido abandonase el Ejército. En la guerrilla, conoció a Iara Iavelberg, con quien vivió un intenso romance. En discordancia también con la nueva VPR, ambos se afiliaron al Movimiento Revolucionario 8 de Octubre (MR8) y, a mediados de 1971, se mudaron al Estado de Bahía. Iara fue localizada por la represión en Salvador y muerta en una emboscada. Lamarca y un compañero, el operario metalúrgico José Campos Barreto, uno de los líderes de la huelga de Osasco de 1968, fueron identificados en Buriti Cristalino, sufrieron una épica persecución en el sertón, y fueron finalmente localizados en el municipio de Pintada, el día 17 de septiembre. Fueron ametrallados mientras dormían. Después de la amnistía política, firmada en 1979, Lamarca fue ascendido a general de brigada, mismo puesto al cual también fue promovido otro legendario ex capitán, el ex secretario general del Partido Comunista Brasileño (PCB), Luiz Carlos Prestes.